第三极地区雪冰中碳质组分研究进展
摘要：碳质气溶胶(黑碳和有机碳)对全球气候变化及加速冰川消融具有重要影响，已引起广泛关注并开展了许多相关研究。基于目前的研究进展，综述了第三极地区雪冰中碳质组分的空间分布特征，发现老雪和粒雪冰中黑碳与有机碳含量显著高于雪坑以及新雪，更新了我们对于同一条冰川不同区域雪冰中碳质组分的认识。雪坑中黑碳的同位素组成揭示，青藏高原东北部雪冰中黑碳主要来自化石燃料贡献，而高原中部主要来源于生物质燃烧，喜马拉雅山脉南坡雪冰中黑碳的化石燃料贡献与生物质燃烧的贡献相当。雪冰中碳质组分导致的辐射强迫可达上百W•m-2，由此使得冰川消融增加、积雪持续期缩短。下一步将继续加深对雪冰碳质组分的来源及其对反照率影响的机理研究，为进一步预测气候变暖背景下碳质组分对冰川消融的贡献提供科学基础。
本文源自自然杂志,2020,42(05):393-400.《自然》杂志，于1978年经国家新闻出版总署批准正式创刊，CN:31-1418/N，本刊在国内外有广泛的覆盖面，题材新颖，信息量大、时效性强的特点，其中主要栏目有：科学人文、自然笔谈、科学人物等。
碳质气溶胶(或称含碳气溶胶、碳气溶胶)是大气气溶胶的重要组成部分，其对全球气候变化、大气能见度、空气质量、人类健康等能够产生重要影响[1,2]。碳质气溶胶按化学组成区分主要包括黑碳(blackcarbon,BC)和有机碳，它们主要来源于生物质以及化石燃料的燃烧。由于碳质气溶胶具有光吸收以及散射等特性，对地球的气候与环境具有重要影响[3,4,5,6,7,8]，并引起科学界以及各国政府的广泛关注(IPCC,2013)。特别是当碳质气溶胶沉降到冰川表面而成为吸光性杂质后，能够显著降低雪冰反照率，增加雪冰吸收太阳辐射，进而导致雪冰消融增强[9,10,11,12,13]。长期的雪冰消融可引起水资源的季节分配和水文过程等改变，深刻影响经济社会和人口的可持续发展[14]。
碳质气溶胶可通过干湿沉降过程沉积于冰川表面。黑碳是雪冰中碳质组分的重要组成部分，可强烈吸收可见光，其质量吸收截面(或质量吸收效率，MAC)值为5m–2·g–1(550nm)，具有耐高温(4000K)、可聚合为稳定结构的团，以及不溶于水和大部分的有机溶剂等特性[9]。现今全球黑碳排放量约为7500Gg·a–1，绝大部分源于人类的生产生活排放(如交通工具排放、工业用煤等)，其次为生物质燃烧(森林大火、秸秆焚烧等)。东亚和南亚黑碳排放量可达2000Gg·a–1，成为全球大气黑碳研究的热点区域之一[6,9,15]。雪冰中有机碳因测试方法的不同，分为可溶有机碳(利用总有机碳分析仪分析)和不溶性有机碳(WISOC，也称为颗粒态有机碳，POC，基于滤膜利用热光法分析)。雪冰中有机碳主要源于腐殖质类物质、燃烧产物中的柏油物质、生物质气溶胶等，具有较弱的吸光性[16]。与黑碳相比，吸光性有机碳能够强烈吸收近紫外太阳辐射，进而引起辐射强迫的改变，增加碳质组分的光吸收效率[17]。
碳同位素分析技术(包括放射性碳同位素∆14C和稳定碳同位素δ13C)在碳质组分源解析研究中具有独特优势[18]，全球已有大量研究利用碳同位素技术对碳质气溶胶进行源解析，且主要集中在欧洲和南亚等区域[19]。但目前，我国利用碳同位素对雪冰中黑碳进行来源解析的研究还相对较少，仅见于利用雪坑中∆14C和δ13C区分化石燃料和生物质燃烧贡献的比例[20]。
以青藏高原为核心的第三极地区是中低纬度最大的冰川分布区。目前冰川普遍退缩的事实与机理引发了广泛探讨[14,21]，其中南亚和中亚地区化石燃料以及生物质燃烧产生的大量碳质气溶胶，对该地区冰冻圈环境产生重要影响，碳质组分对冰川退缩的贡献备受关注[11,15,22]。
1、雪冰中碳质组分特征
20世纪80年代，雪冰中黑碳研究始于北极和南极地区。全球范围来看，不同地区雪冰中黑碳浓度差异显著，靠近北极点及亚北极地区黑碳浓度约为数个至十几个ng·g–1[23,24]。由于受到人类活动的深刻影响，中纬度不同地区雪冰中黑碳浓度差异也较大，北美大部分地区降雪中黑碳浓度为十个至十几个ng·g–1，但不同季节(如春季粉尘输入较大时)或新降雪中黑碳浓度可高出一个数量级[25]。中国北方积雪中黑碳浓度差异巨大，东北部靠近西伯利亚南缘地区黑碳浓度仅为50～150ng·g–1，而在东北重工业区黑碳浓度为1000～2000ng·g–1，内蒙草原一带则为100～600ng·g–1[15]。
第三极地区雪冰中黑碳研究虽然起步较晚，但一批学者业已取得一系列成果。实测研究发现，冰川雪冰中黑碳的平均浓度约为50ng·g–1，较南北极地区偏高，最高浓度出现在天山地区(消融期可达3000ng·g–1)，而喜马拉雅山地区最低(约为16ng·g–1)[26]。不同冰川表面(如新雪区、老雪区、粒雪冰区，图1)黑碳分布特征研究发现，随着雪冰消融黑碳浓度呈增加趋势，新雪以及雪坑中黑碳浓度显著低于老雪以及粒雪冰中黑碳的浓度[27,28,29,30,31](图2)。黑碳在不同类型雪冰中含量的差异，特别是冰川消融区老雪中含量普遍高于雪坑/冰芯含量，更新了我们对于同一条冰川不同区域雪冰中黑碳浓度的认识，为评估黑碳对雪冰反照率以及消融的影响提供了新数据。
图1不同冰川表面形态特征
图2第三极地区典型冰川表面不同雪冰类型的黑碳含量以及导致的雪冰反照率
青藏高原北部老虎沟冰川雪坑、表雪和粒雪冰中DOC浓度分别为332、229和426ng·g–1，较高原南部的唐古拉(217ng·g–1)和珠峰(153ng·g–1)地区偏高[32]。高原中部长江源区冰川雪坑DOC浓度为283ng·g–1。藏东南地区冰川中POC约为230ng·g–1，比该地区冰芯记录的POC浓度偏高[12]。对雪坑而言，DOC和POC的浓度均呈现北部高、南部低的特征，最低值出现在喜马拉雅山脉的珠峰地区[33,34,35]。整体上，雪冰中碳质组分在高原的分布因受到排放源区、局地地形、大气环流以及不同冰川表面等多种因素的影响，其浓度在高原北部以及东南边缘较高。针对同一冰川不同区域(如冰川积累区和消融区)雪冰中碳质组分的季节变化以及迁移转化规律研究有待加强，特别是对于青藏高原东南部横断山地区以及中亚的阿尔泰地区冰川不同区域的碳质组分研究亟需拓展。
2、雪冰碳同位素研究
碳同位素(∆14C和δ13C)最近被证明是鉴定大气污染物来源的有效示踪物，尤其放射性碳同位素(∆14C)可用于鉴定化石燃料和生物质燃烧对有机碳和黑碳的相对贡献[18,19,36]。相对于化学传输模型和标志物比值等示踪方法，∆14C只与碳年龄有关而不受排放环境和传输过程影响，减少了碳质组分在传输过程中变化所产生的不确定性。
目前，全球已有大量研究利用碳同位素技术对碳质组分进行源解析，且主要集中在欧洲和南亚等区域[19]。我国利用碳同位素对黑碳进行来源解析的研究主要集中在东部城市或农村地区[36]，对偏远地区雪冰中碳质组分的相关研究还相对较少。在青藏高原及周边地区，基于雪坑样品中黑碳的∆14C和δ13C研究发现，雪坑中黑碳的同位素组成在区域上具有显著差异：高原东北部雪冰中黑碳具有最大的化石燃料贡献，可达66%;高原中部雪冰中黑碳则主要来源于生物质燃烧，其比例可达70%;喜马拉雅山脉南坡雪冰中黑碳的化石燃料贡献约为54%，与南亚地区的比率一致。这显示从高原边缘到高原内部，生物质燃烧对黑碳的贡献逐渐增大[20](图3)。对青藏高原降水和雪冰中有机碳的∆14C和δ13C研究发现，纳木错站和冰川区的降水DOC的Δ14C年龄明显偏年轻，说明其中包含很少的老碳(化石燃料的贡献：15%±6%)[37]。上述结果虽然明确了喜马拉雅山脉和青藏高原地区不同燃料对雪冰黑碳的贡献，但仍缺乏不同季节、不同类型雪冰中碳质组分不同来源的界定，特别是在“一带一路”沿线的中亚地区，该研究尚未涉及。这将进一步为碳质气溶胶传输模拟提供验证，为相关国家制定黑碳等减排政策提供明确的指导意见。
图3生物质和化石燃料燃烧排放对青藏高原雪坑黑碳的相对贡献
(箭头代表不同区域的黑碳来源)(修改自[20])
3、雪冰中碳质组分气候效应
具有吸光性的碳质组分等沉降到冰川、积雪后，使得雪表变暗，雪冰表面反照率降低，雪表吸收更多的太阳辐射，促进雪冰消融[9](图4)。该过程也会导致雪粒径增大，反照率进一步降低，形成正反馈效应。雪冰中微量的黑碳浓度引起的反照率降低及反馈作用，导致全球平均的雪冰黑碳辐射强迫达+0.04W·m–2，其中人类活动排放的黑碳沉降到雪冰上引起的辐射强迫达+0.035W·m–2[9]。利用不同模型与方法研究的喜马拉雅–青藏高原地区雪冰中黑碳引起的辐射强迫差异较大，如Flanner等[38]评估整个地区的平均辐射强迫为1.5W·m–2，春季可达10～20W·m–2。Qian等[25]指出，春季青藏高原雪冰中黑碳可能引起的辐射强迫为5～25W·m–2，最大值出现在4月或者5月消融期开始时段。Ming等[26]利用冰川积累区雪坑黑碳浓度计算引起的辐射强迫为6W·m–2，对反照率降低的影响约为5%。高原中部地区，黑碳对反照率降低的贡献可达52%;而在高原东南部，黑碳对反照率降低的贡献约为4.6%[12,39]。因受黑碳与雪粒形状、混合状态、包裹层形态等影响，导致不同区域黑碳对雪冰反照率的影响差异可达数倍。特别是黑碳粒径与包裹层的不同，可导致雪冰中黑碳的质量吸收截面值变化[40,41]，进而影响其对反照率以及辐射强迫的作用，该研究尚需进一步提升并与模式进行耦合。
图4碳质气溶胶来源、沉降及其潜在影响示意图[9-10]
关于雪冰中有机碳吸光性与气候效应的研究还比较少。对高原北部的老虎沟12号冰川的研究结果发现，WISOC导致的辐射强迫为0.43W·m–2[42]。对扎当冰川而言，WISOC对反照率的影响超过了黑碳影响的20%，引起的辐射强迫为0.81～1.34W·m–2，而在新雪覆盖条件下，WISOC对辐射强迫的影响甚至达到了粉尘影响的72.3%[43]。藏东南作求普冰芯研究表明，WISOC导致的辐射强迫从1956—1979年的0.2W·m–2增加到2006年的0.84W·m–2，分别占黑碳辐射强迫的27%和43%[44]。虽然雪冰中的有机碳吸光能力(～1.3m2·g–1)相对于黑碳较弱，但是所引起的雪冰表面反照率降低以及冰川消融等效应不容忽视。目前，关于有机碳组成对吸光性影响的研究仍显薄弱，仅在北极积雪中报道了类腐殖酸(HULIS)的吸光性特征[45]。在青藏高原地区，仅纳木错地区气溶胶中的HULIS的丰度以及吸光性特征得以研究[46]，而对于该地区雪冰中HULIS的研究尚属空白。
已有的研究结果表明，雪冰中黑碳导致的辐射强迫对冰川消融的贡献可达15%[12]，而在帕米尔冰川区黑碳对冰川消融的贡献为6.3%[28]。高原北部老虎沟12号冰川的研究发现，黑碳和有机碳可导致夏季冰川消融分别增加约0.99和0.76cm·d-1[47]。小冬克玛底冰川研究结果显示，黑碳可贡献冰川消融量的9%～23%，水当量深度为88～435mm。此外，2015—2016年的青藏高原面上积雪数据分析显示，黑碳可导致青藏高原面上积雪持续期缩短3～4天[48]。
然而，上述研究中对于雪冰中有机碳的气候效应评估不足，对于黑碳的粒径和混合状态变化对反照率以及辐射强迫的影响未曾涉及，对于不同季节冰川积累区和消融区碳质组分的来源研究仍显匮乏。
4、研究展望
目前，碳质组分对第三极地区雪冰消融的影响及其定量评估、碳质组分的来源解析研究业已起步，但对一些关键过程的认识还不甚清楚，如雪冰中碳质组分的混合形貌特征(黑碳的粒径、包裹层效应)、来源与传输以及生物地球化学与富集过程等。已开发的能量平衡模型虽然在理论上考虑了碳质组分的能量吸收效应，但并不能实现模型与碳质组分参量的耦合。如何建立包含碳质组分的能量平衡模块，定量评估其对冰川消融的影响仍是一个迫切需要解决的问题。
青藏高原不同区域碳质组分对冰冻圈消融的影响程度有差异，而随着人类排放黑碳等污染物的增加和冰川本身消融导致的黑碳和吸光性有机碳的不断富集，将进一步加速冰冻圈的变化。雪冰中黑碳和有机碳的存在会显著改变雪冰反照率，影响雪冰消融，进而会对气候以及水文过程产生反馈。然而，目前基于观测与模拟的雪冰中碳质组分对雪冰消融的影响仍存在较大差异，与不同时间、不同地区的黑碳和有机碳的沉降速率及雪的积累率存在较大差异有关，在模型输入时很难将两者完全匹配，特别是对雪冰中黑碳和有机碳的迁移、富集、转化等过程，如碳质组分与雪的混合状况、物质的淋洗/清除效率等，以及黑碳粒径、有机碳组成等的认识尚不完全清楚。
因此，第三极不同地区(如季风区和西风影响区)和不同冰川表面(如老雪区、新雪区、裸冰区)雪冰中高分辨率的碳质组分的观测与分析势在必行，特别是消融期开始后碳质组分在短时间尺度内的浓度、黑碳粒径以及有机碳组成变化对于模型的改进至关重要，可为我们全面认识碳质组分对青藏高原不同地区冰川消融影响的机制提供科学依据。
参考文献：
[1]段凤魁,贺克斌,刘咸德,等.含碳气溶胶研究进展:有机碳和元素碳[J].环境工程学报,2007,1(8):1-8.
[3]曹军骥,占长林.黑碳在全球气候和环境系统中的作用及其在相关研究中的意义[J].地球科学与环境学报,2011,33(2):177-184.
[4]刘昌明,党素珍,王中根,等.雪冰中黑碳的研究进展[J].南水北调与水利科技,2012,10(2):44-51.
[13]明镜,效存德,秦大河,等.雪冰黑碳的气候效应研究[J].气候变化研究进展,2006,2:238-241.
[18]曹芳,章炎麟.碳质气溶胶的放射性碳同位素(14C)源解析:原理､方法和研究进展[J].地球科学进展,2015,30(4):425-432.
[27]张玉兰,康世昌.青藏高原及周边地区冰川中吸光性杂质及其影响研究进展[J].科学通报,2017,62(35):4151-4162.
[32]严芳萍,康世昌,陈鹏飞,等.青藏高原冰川区可溶性有机碳含量和来源研究[J].环境科学,2015,36(8):2827-2836.
[43]李洋,曲斌,康世昌,等.念青唐古拉山扎当冰川雪冰中不溶性有机碳含量及其辐射强迫研究[J].环境科学学报,2016,36(3):802-811.